采用第一性原理方法研究了H2分子在Li2NH (110)晶面的表面吸附.通过研究Li2NH (110)/H2体系的吸附位置、吸附能和电子结构,发现H2分子吸附在Li长桥位时会发生解离,并在Li2NH (110)面形成NH2基,其吸附能为1.178 eV,属于强化学吸附,吸附最稳定.此时,NH2基中的H原子与Li2NH表面的相互作用主要源于H1s轨道与Li2NH表层N原子的2s,2p轨道重叠杂化的贡献,且N-H键为共价键；另一个H原子与Li2NH表面的相互作用主要是与Li之间的离子键作用；H2分子的解离能垒为1.31 eV,表明在一定热激活条件下H2分子在Li2NH(110)表面发生解离吸附.N顶位吸附时,优化结束后形成NH3,但该吸附方式不稳定,可见Li2NH (110)面与H2反应不易直接生成NH3.
参考文献
| [1] | Chen P;Xiong ZT;Luo JZ;Lin JY;Tan KL .Interaction of hydrogen with metal nitrides and imides[J].Nature,2002(6913):302-304. |
| [2] | Noritake T;Nozaki H;Aoki M et al.[J].Journal of Alloys and Compounds,2005,393(1-2):264. |
| [3] | Kojima Y;Kawai Y .[J].Journal of Alloys and Compounds,2005,395(1-2):236. |
| [4] | Ichkawa T;Isobe S;Hanada N et al.[J].Journal of Alloys and Compounds,2004,365(1-2):271. |
| [5] | Tsumuraya T;Shishidout T;Oguchi T .[J].Journal of Alloys and Compounds,2007,446-447:323. |
| [6] | Gupta M;Gupta R P .[J].Journal of Alloys and Compounds,2007,446-447:319. |
| [7] | Wurthwein E U;Sen K D;Pople J A .[J].Inorganic Chemistry,1983,22(03):496. |
| [8] | Hinchliffe A .[J].Chemical Physics Letters,1977,45(01):88. |
| [9] | 于大龙,陈玉红,曹一杰,张材荣.Li_2NH晶体结构建模和电子结构的第一性原理研究[J].物理学报,2010(03):1991-1996. |
| [10] | 杜瑞,陈玉红,张致龙,王伟超,张材荣,康龙,罗永春.H2分子在Li3N（100）表面吸附的第一性原理研究[J].化学学报,2011(10):1167-1172. |
| [11] | 陈玉红,杜瑞,张致龙,王伟超,张材荣,康龙,罗永春.H2分子在Li3N（110）表面吸附的第一性原理研究[J].物理学报,2011(08):524-530. |
| [12] | 李赣,罗文华,陈虎翅.CO2在α-U（001）表面的吸附和解离[J].物理化学学报,2011(10):2319-2325. |
| [13] | 蒙大桥,罗文华,李赣,陈虎翅.Pu（100）表面吸附CO_2的密度泛函研究[J].物理学报,2009(12):8224-8229. |
| [14] | Sφrby M H;Nakamura Y;Bricks H W et al.[J].Journal of Alloys and Compounds,2007,428(1-2):297. |
| [15] | Smith D K;Leider H R .[J].Journal of Applied Crystallography,1968,1(04):246. |
| [16] | 宇霄,罗晓光,陈贵锋,沈俊,李养贤.第一性原理计算XHfO3（X=Ba,Sr）的结构、弹性和电子特性[J].物理学报,2007(09):5366-5370. |
| [17] | 刘奕新,郑定山,张怡,蒋龙,黎光旭,郭进.LaNi5（111）表面结构及吸氢机理的第一性原理研究[J].中国有色金属学报,2008(09):1692-1698. |
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