采用共沉淀法和浸渍法在不同条件下制备了V2O5-SO2-4/ZrO2-Al2O3系列固体超强酸催化剂. 使用乙酸与正丁醇酯化反应评价了催化剂活性,并通过热重、X射线衍射、红外光谱、比表面积测定和X射线光电子能谱等表征方法考察了催化剂结构和性能的关系. 结果表明,载体在0 ℃陈化,最终样品于600 ℃焙烧,钒浸渍浓度为0.005 mol/L, 且后于硫酸溶液浸渍时制得的催化剂活性最高,酯化率为99.71%, 且具有较好的重复使用性. V的引入使活性四方相ZrO2更加稳定, 0 ℃陈化促进了四方相ZrO2微晶生成, 600 ℃焙烧使催化剂既具有较多活性四方相ZrO2, 又具有较大比表面积,从而提高了催化剂活性. 催化剂中形成了固体超强酸结构,且改性后 S = O 吸收峰及劈裂程度增强,催化剂活性中心数目增加,Al2O3, ZrO2, SO2-4和助剂V发生了相互作用. 低温陈化虽然提高了催化剂的活性,但是略微降低了催化剂的热稳定性.
参考文献
| [1] | 田部浩三;御园生诚;小野嘉夫;服部英.郑禄彬,王公慰,张盈珍,应慕良,徐柏庆.新固体酸和碱及其催化作用[M].北京:化学工业出版社,1991:193. |
| [2] | Corma A;Garcia H .[J].Catalysis Today,1997,38(03):257. |
| [3] | Chen F R;Coudurier G;Joly J F;Vedrine J C .[J].Journal of Catalysis,1993,143(02):616. |
| [4] | 田部浩三;崔圣范.超强酸和超强碱[M].北京:北京工业出版社,1987:77. |
| [5] | Hino M;Arata K .[J].Catalysis Letters,1994,30(1-4):25. |
| [6] | 缪长喜,高滋.SO2－4/ZrO2－SiO2固体酸催化剂的研究[J].化工科技,2000(01):17-19. |
| [7] | 卢冠忠,苏勇,张顺海,毛东森.固体超强酸SO2-4/ZrO2-SiO2的制备及其催化性能的研究[J].石油化工高等学校学报,2007(01):5-8. |
| [8] | 王宇红,董顺喜,卢冠忠.不同稀土改性SO42-/ZrO2催化剂的结构与性能表征[J].无机化学学报,2007(04):677-682. |
| [9] | Reddy B M;Sreekanth P M;Lakshmanan P;Khan A .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2006,244(1-2):1. |
| [10] | 毛东森,卢冠忠,陈庆龄,卢文奎.负载型氧化物固体超强酸催化剂的制备及应用[J].化学通报,2001(05):278-284. |
| [11] | Chen C L;Li T;Cheng S;Lin H P Bhongale C J Mouet C Y .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2001,50(2-3):201. |
| [12] | 廖菊芳,邬泉周,尹强,王崇太,李红玉,李玉光.磺酸功能化三维有序大孔材料的制备与催化性能研究[J].化学学报,2006(24):2419-2424. |
| [13] | 郑明东,陈同云,胡克良.V（Ⅴ）促进SO2-4/ZrO2固体超强酸的制备及催化反应[J].高等学校化学学报,2006(06):1086-1090. |
| [14] | Zalewski D J;Alerasool S;Doolin P K .[J].Catalysis Today,1999,53(03):419. |
| [15] | 徐如人;庞文琴.无机合成与制备化学[M].北京:高等教育出版社,2002:30. |
| [16] | Platero E E;Mentruit M P .[J].Catalysis Letters,1994,30(1-4):31. |
| [17] | 林德娟,潘海波,沈水发,陈耐生,黄金陵,杨齐瑜,张汉辉.纳米固体超强酸SO2 -4/Fe2O3的红外光谱研究[J].光谱学与光谱分析,2000(05):616-618. |
| [18] | Sano T;Negishi N;Uchino K;Tanaka J Matsuzawa S Takeuchi K .[J].Journal of Photochemistry and Photobiology A:Chemistry,2003,160(01):93. |
| [19] | 徐建华,戴维林,李静霞,李闻,曹勇,范康年.银修饰的二氧化钛多孔微管的制备、表征及光催化活性[J].化学学报,2007(12):1172-1176. |
| [20] | Chary K V R;Reddy B M;Nag N K;Subrahmanyam V S Sunandana C S .[J].Journal of Physical Chemistry,1984,88(12):2622. |
| [21] | 郭锡坤,谌宁.镧的引入方法对SO2-4改性锆交联粘土固体酸结构的影响[J].无机材料学报,2005(01):90-98. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%