选择不同氧化物(Al2O3,SiO2,TiO2,MgO)和H-ZSM-5分子筛作为载体,以尿素为沉淀剂,采用沉积-沉淀法制备了一系列负载型金催化剂.采用X射线衍射、电感耦合等离子体发射光谱、程序升温还原、NH3程序升温脱附和透射电镜等技术对催化剂样品进行了表征,并测定了催化剂对乙醇选择氧化反应的催化性能.选择Au/Al2O3催化剂,考察了金负载量、反应条件(温度、压力、时间)和添加剂对乙醇选择氧化反应的影响.结果表明,所制备的Au/Al2O3催化剂的金负载率较高,金粒子较小(3～4 nm)且分布均匀.载体对金催化剂催化乙醇氧化反应有显著影响,主要产物为乙醛、乙酸乙酯和缩醛.以TiO2为载体时,乙醇转化率较高.以Al2O3为载体时,乙酸乙酯选择性较高;少量碱性添加剂可抑制缩醛的生成,并可提高乙醇转化率和乙酸乙酯选择性.在优化的条件下,乙醇转化率可达4.7%,乙酸乙酯选择性可达93.5%.
参考文献
| [1] | 刘明.乙酸乙酯的市场需求与生产方法[J].化学工业与工程技术,2004(05):54-56. |
| [2] | Kalvachev Y A;Hayashi T;Tsubota S;Haruta M .[J].Journal of Catalysis,1999,186(01):228. |
| [3] | Hayashi T.;Haruta M.;Tanaka K. .Selective vapor-phase epoxidation of propylene over Au/TiO2 catalysts in the presence of oxygen and hydrogen[J].Journal of Catalysis,1998(2):566-575. |
| [4] | Uphade BS.;Tsubota S.;Haruta M.;Okumura M. .Effect of physical mixing of CsCl with Au/Ti-MCM-41 on the gas-phase epoxidation of propene using H-2 and O-2: Drastic depression of H-2 consumption[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2000(1/2):43-50. |
| [5] | Waters R D;Weimer J J;Smith J E .[J].Catalysis Letters,1994,30(1-4):181. |
| [6] | Hughes M D;Xu Y J;Jenkins P;McMom P Landon P Enache D I Carley A F Attard G A Hutchings G J King F Stitt E H Johnston P Griffin K Kiely C J .[J].NATURE,2005,437(7062):1132. |
| [7] | 彭志光,吕功煊.纳米Au/ZSM-5催化剂的制备及其对分子氧氧化β-紫罗兰酮的催化性能[J].催化学报,2007(03):239-245. |
| [8] | 王东辉,董同欣,史喜成,郝郑平.纳米金催化剂的存放失活[J].催化学报,2007(02):148-152. |
| [9] | 吕倩,孟明,查宇清.高热稳定性纳米Au/TiO2催化剂的制备与表征[J].催化学报,2006(12):1111-1116. |
| [10] | 张保才,李勇,蔡伟杰,唐晓兰,徐奕德,申文杰.Ni-Cu/CeO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应[J].催化学报,2006(07):567-572. |
| [11] | 胡风平,沈培康.乙醇在碳修饰的二氧化钛纳米管负载的钯电催化剂上的催化氧化[J].催化学报,2007(01):80-84. |
| [12] | 陈俊利,李娟,刘琪英,黄秀敏,申文杰.Ag-Hollandite纳米线的合成及其催化氧化乙醇的性能[J].催化学报,2007(12):1034-1036. |
| [13] | Christensen C H;Jorgensen B;Rass-Hansen J;Egeblad K,Madsen R,Klitgaard S K,Hansen S M,Hansen M R,Andersen H C,Riisager A .[J].Angewandte Chemie International Edition,2006,45(28):4648. |
| [14] | Jorgensen B;Christiansen S E;Thomsen M L D;Christensen C H .[J].Journal of Catalysis,2007,251(02):332. |
| [15] | Zheng N F;Stueky G D .[J].Journal of the American Chemical Society,2006,128(44):14278. |
| [16] | Zheng N F;Stucky G D.[J].Chemical Communications,2007(37):3862. |
| [17] | Zanella R;Giorgio S;Shin C H;Henry C R Louis C .[J].Journal of Catalysis,2004,222(02):357. |
| [18] | 李翠平,赵瑞红,郭奋,陈建峰.不同负载方法制备镍金属有序介孔氧化铝催化剂的结构及性能[J].北京化工大学学报（自然科学版）,2007(04):358-362. |
| [19] | Casaletto MP;Longo A;Venezia AM;Martorana A;Prestianni A .Metal-support and preparation influence on the structural and electronic properties of gold catalysts[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2006(2):309-316. |
| [20] | Enache, DI;Knight, DW;Hutchings, GJ .Solvent-free oxidation of primary alcohols to aldehydes using supported gold catalysts[J].Catalysis Letters,2005(1/2):43-52. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%