采用XRD和XPS 方法考察了Cu-ZnO-Al2O3甲醇合成催化剂在高温培烧、还原和反应过程中活性组分的动态变化.结果表明,高温焙烧可造成活性组分晶粒的生长,ZnO晶粒比CuO晶粒更易于生长和在表面富集,从而引起Cu/Zn比下降,在还原和反应过程中,一方面H与Cu相互作用引起的Cu粒子表面自由能的降低远大于H对ZnO的影响,使的Cu粒子的生长在热力学上更有利;另一方面,由于Cu有熔点较低,造成Cu粒子的表面迁移活化能较低,表面扩散系数较高,受表面扩散所支配的粒子移动引起的晶粒生长较快,而ZnO由于熔点较高,在氢气气氛中粒子生长较慢。与焙烧后的催化剂相比,还原及反应后的催化剂表面Cu/Zn比明显增长。
参考文献
[1] | Inui T;Takeguchi T .[J].Catalysis Today,1991,10(01):95. |
[2] | H.T.MA.The effect of rare earth on the activity of methanol synthesis catalyst[J].Chinese Chemical Letters,1999(08):691. |
[3] | 马洪涛;邓国才;郭先芝 等.[J].中国稀土学报,1999(17):498. |
[4] | 丛昱,田金忠,黄宁表,徐长海,张涛,孙孝英,关文,梁东白.超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂的制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能[J].催化学报,2000(03):247-250. |
[5] | 孙琦 .[D].上海:复旦大学,1996. |
[6] | GherardiP;Ruggeri O;Trifiro F;et al 梁育德.催化剂的制备:Ⅲ制备非均相催化剂的科学基础[M].北京:化学工业出版社,1991:505. |
[7] | 徐征,毛利群,千载虎,盛世善,熊国兴.CO2加氢低压合成甲醇催化剂CuO/ZnO/ZrO2的光电子能谱研究[J].燃料化学学报,1992(03):272-277. |
[8] | Okamoto Y;Fukino K;Imanaka T .[J].Journal of Physical Chemistry,1983,87(19):3747. |
[9] | Anderson J R.Structure of Metallic Catalysts[M].London: A-cademic Press,1975:244. |
[10] | Wynblatt P;Gjostein N A .[J].Progress in Solid State Chemistry,1975,9:21. |
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