Mo/HZSM-5上甲烷芳构化的诱导期钼物种的部分还原和碳物种的沉积

催化学报 , 1999, 20(3): 213-218.

Mo/HZSM-5上甲烷芳构化的诱导期钼物种的部分还原和碳物种的沉积

姜辉 ^1, , 崔巍 ^2, , 舒玉瑛 ^3, , 徐奕德 ^4,

1.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连,116023

2.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连,116023

基金项目: 国家自然科学基金(29392001) 中国石油化工总公司资助项目(x596036)

关键词：甲烷 , 芳构化 , 诱导期 , 钼物种 , 还原 , 碳物种 , 沉积

INDUCTION PERIOD OF METHANE AROMATIZATION OVER Mo/HZSM-5 Partial Reduction of Mo Species and Deposition of Carbonaceous Species

在无氧条件下,Mo/HZSM-5催化剂表现出良好的催化甲烷芳构化性能.采用脉冲反应,TPSR,TPR,UV Raman,XRD和BET等手段研究了反应的诱导期.BET和XRD结果表明,钼物种较好地分散于分子筛的外表面和孔道内.TPSR和TPR结果表明,在苯产生之前催化剂上至少有两种不同形式的高价钼物种被部分还原.参照MoO3/Al2O3的TPR结果,认为这两种高价钼物种可能是以多聚酸盐和微晶形式存在的MoO3.UV Raman光谱表明,催化剂表面确实存在八面体配位的多聚酸盐铝物种;而XRD没有检测到微晶铝物种的存在.脉冲反应结果表明,预还原可以缩短反应诱导期,而某种类型积碳的存在对缩短反应诱导期更为有利.根据以上结果,认为诱导期是反应活性相逐渐形成的过程,包括高价钼物种的部分还原和碳物种的沉积,而后者可能对反应更为重要.

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