采用表面改性法制备了负载型Sn2(OMe)4/SiO2双核桥联配合物催化剂,用IR,TPD和微反技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和催化活性进行了研究. 结果表明,双核桥联Sn2(OMe)4/SiO2配合物中存在Sn-O-Si双齿配位形式,甲氧基以桥基形式联结两个Sn4+离子; CO2在催化剂表面以桥式吸附态和甲氧碳酸酯基吸附态存在,而CH3OH只以分子吸附态存在. 在反应温度413 K,压力0.5 MPa,反应空速1 500 h-1以及CH3OH与CO2的摩尔比为2～2.5的反应条件下,CO2和CH3OH在Sn2(OMe)4/SiO2催化剂上生成碳酸二甲酯的选择性达到近100%. 根据实验结果,提出了CO2与CH3OH在Sn2(OMe)4/SiO2催化剂表面上的反应机理,反应物分子共吸附于催化剂表面同一活性位上及CO2的甲氧碳酸酯基吸附态的形成是反应顺利进行的关键因素.
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