甲烷无氧芳构化反应中Co助剂对Mo/HZSM-5催化剂积炭行为的影响

催化学报 , 2003, 24(2): 123-128.

甲烷无氧芳构化反应中Co助剂对Mo/HZSM-5催化剂积炭行为的影响

刘红梅 ^1, , 田丙伦 ^2, , 李永刚 ^3, , 包信和 ^4, , 徐奕德 ^5,

1.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

2.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(G1999022400)

关键词：甲烷 , 脱氢芳构化 , 钼 , HZSM-5分子筛 , 负载型催化剂 , 钴 , 积炭 , 程序升温表面反应

Effect of Co Additive on Formation of Coke Deposits in Methane Dehydro-Aromatization over Mo/HZSM-5 Catalyst

甲烷在Co-Mo/HZSM-5催化剂上进行无氧芳构化反应的评价结果表明,Co的添加大大提高了Mo/HZSM-5催化剂在反应过程中的稳定性. BET实验证明,反应后的积炭对Co-Mo/HZSM-5催化剂孔道堵塞的程度较小. 对积炭催化剂进行的一系列程序升温表面反应(如TPH,TPCO2和TPO)结果表明,TPO谱上有两个峰温明显不同的烧炭峰,Co的添加明显抑制了高温积炭的生成. H2主要与高温积炭发生反应,这部分积炭是催化剂失活的主要原因; CO2对低温积炭的影响则尤为明显. TEM结果表明,积炭催化剂上存在丝状积炭物种. 碳丝不能与H2反应,但能被CO2除去. Co的添加促进了丝状积炭物种的生成,碳丝并不是导致催化剂失活的因素.

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