CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯用Cu-Ni/ZrO2-SiO2催化剂

催化学报 , 2000, 21(2): 117-120.

CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯用Cu-Ni/ZrO2-SiO2催化剂

钟顺和 ^1, , 黎汉生 ^2, , 王建伟 ^3, , 肖秀芬 ^4,

1.天津大学化工学院,天津,300072

2.天津大学化工学院,天津,300072

3.天津大学化工学院,天津,300072

4.天津大学化工学院,天津,300072

关键词：二氧化碳 , 甲醇 , 碳酸二甲酯 , 复合氧化物载体 , 铜 , 镍 , 双金属催化剂

Study on Cu-Ni/ZrO2-SiO2 Catalyst for Direct Synthesis of DMC from CO2 and CH3OH

采用表面反应改性法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,并用IR, TPD, TPSR和微反技术考察了CO2和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附及反应性能. 实验结果表明: 在Cu-Ni/ZrSiO催化剂上存在着Cu-Ni金属位M, Lewis酸位Zrn+和Lewis碱位Zr-O-三类活性中心; CO2在金属位和Lewis酸位的协同作用下可形成CO2卧式吸附态,此吸附态在142 ℃左右可解离成M-CO和Zr-O-; CH3OH在Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用下可形成解离吸附态Zr-OCH3和Zr-OH; CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上的主要反应产物为碳酸二甲酯(选择性在85%以上), 另有少量的CH2O, CO和H2O.

参考文献

[1]	田恒水;张广遇;黄振华.[J].化工进展,1995(06):7.
[2]	Armor J N .[J].Catalysis Today,1997,38(02):163.
[3]	Solymosi F .[J].Journal of Molecular Catalysis,1991,65(03):337.
[4]	王建伟,钟顺和.CO2吸附活化的研究进展[J].化学进展,1998(04):374-380.
[5]	房鼎业,曹发海,刘殿华,桂新胜.超临界条件下CO2与CH3OH的催化酯化[J].燃料化学学报,1998(02):170-174.
[6]	王建伟 .[D].天津: 天津大学,1998.

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