PdCl2-CuCl2/Li-Al-O对CO低压气相合成碳酸二乙酯反应的催化性能

催化学报 , 2007, 28(8): 720-724.

PdCl2-CuCl2/Li-Al-O对CO低压气相合成碳酸二乙酯反应的催化性能

高晓晨 ^1, , 马新宾 ^2, , 王胜平 ^3, , 李振花 ^4,

1.天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072

2.天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072

3.天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072

4.天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072

基金项目: 天津市科技攻关项目(043185511-2) 国家科技支撑计划(2006BAE02B00) 教育部跨世纪优秀人才培养计划(NCET-04-0242)

关键词：碳酸二乙酯 , 一氧化碳 , 亚硝酸乙酯 , 氯化钯 , 氯化铜 , 氧化铝 , 锂铝尖晶石 , 负载型催化剂

Catalytic Performance of PdCl2-CuCl2/Li-Al-O for Synthesis of Diethyl Carbonate from CO and Ethyl Nitrite at Low Pressure

采用LiNO3对γ-Al2O3进行改性,制备了以多孔锂铝尖晶石为载体,以Pd为活性组分的PdCl2-CuCl2/Li-Al-O负载型催化剂,并考察了催化剂对CO低压气相合成碳酸二乙酯(DEC)反应的催化性能,探讨了载体Li/Al比、改性浸渍方法、不同改性金属、 Pd负载量和反应压力等因素对催化剂催化性能的影响.结果表明,当n(Li)/n(Al)=0.2,压力为0.3 Mpa和温度为110 ℃时,DEC的时空收率可达到418 g/(L·h).用LiNO3对γ-Al2O3改性后的催化剂载体表层具有LiAl5O8尖晶石结构,不同Li/Al比的催化剂载体的晶胞参数、晶胞体积略有不同.采用双金属改性的催化剂载体表面由于结晶度较低不能形成"完全尖晶石结构",其催化活性较低.随着催化剂表面活性组分PdCl2含量的增加,可有效提高产物DEC的时空收率;锂铝尖晶石载体表面的酸性较低,有利于提高目标产物DEC的选择性.

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