CuCrAl和CuCrZr低温液相合成甲醇催化剂的研究

催化学报 , 2003, 24(9): 711-715.

CuCrAl和CuCrZr低温液相合成甲醇催化剂的研究

郝立庆 ^1, , 单绍纯 ^2, , 田瑞芬 ^3, , 丁延伟 ^4, , 陈根发 ^5, , 庄叔贤 ^6,

1.中国科学技术大学生物质洁净能源实验室,安徽合肥,230026

2.中国科学技术大学生物质洁净能源实验室,安徽合肥,230026

3.中国科学技术大学生物质洁净能源实验室,安徽合肥,230026

4.中国科学技术大学理化分析中心,安徽合肥,230026

5.中国科学技术大学生物质洁净能源实验室,安徽合肥,230026

6.中国科学技术大学生物质洁净能源实验室,安徽合肥,230026

基金项目: 中国科学院知识创新工程项目科技部"攀登计划"

关键词：甲醇 , 液相合成 , 铜 , 铬 , 铝 , 锆 , 复合氧化物

Study on CuCrAl and CuCrZr Oxides as Catalysts for Low-Temperature Slurry Phase Methanol Synthesis

用络合共沉淀法制备了CuCrAl和CuCrZr复合氧化物液相合成甲醇催化剂,其比表面分别达到119和116 m2/g. 在5.0～5.5 Mpa和383 K条件下,分别用间歇式和流动式反应釜考察了催化剂的活性和稳定性. 结果表明: CuCrAl和CuCrZr的活性均明显高于CuCr; CuCrAl的活性略高于CuCrZr,但甲酸甲酯(MF)的选择性明显低于CuCrZr; 两者在12 h内未见活性明显下降. 甲醇钠在反应过程中部分转化为甲酸钠和NaOH. CuCrAl和CuCrZr有较高的氢解活性可抑制甲醇钠与MF生成甲酸钠,从而有较低的甲酸钠浓度. 但是,Al2O3和ZrO2的酸性有利于甲醇脱水,引起甲醇钠水解生成NaOH. 溶剂对CuCr基催化剂的活性和选择性有明显影响. 对反应机理进行了讨论.

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