SO2-4对铁基催化剂上费托合成反应的影响

催化学报 , 2007, 28(8): 681-686.

SO2-4对铁基催化剂上费托合成反应的影响

安霞 ^1, , 吴宝山 ^2, , 万海军 ^3, , 李廷真 ^4, , 陶智超 ^5, , 相宏伟 ^6, , 李永旺 ^7,

1.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

2.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

3.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

4.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

5.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

6.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

7.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

基金项目: 国家自然科学基金(20590361) 国家自然科学基金(20625620)

关键词：硫酸根 , 费托合成 , 铁基催化剂 , 浆态床反应器

Effect of SO2-4 on Fischer-Tropsch Synthesis over Iron-Based Catalyst

以FeCuK/SiO2为母体催化剂,用不同浓度的NH4HSO4水溶液进行等体积浸渍,制备了不同SO2-4含量的费托合成(FTS)铁基催化剂.采用原子发射光谱、低温N2吸附、 X射线光电子能谱、程序升温还原和穆斯堡尔谱等技术对催化剂进行了表征,并在H2/CO摩尔比0.67,WHSV=2 000 h-1,压力1.5 MPa和温度250 ℃条件下进行了浆态床FTS反应.结果表明,少量SO2-4能促进催化剂在H2中的还原;在合成气还原过程中,少量SO2-4对催化剂的碳化程度影响不大,但大量SO2-4严重抑制催化剂的碳化.在约500 h的运行实验中,各催化剂样品表现出的催化活性有所差异,但均呈现较好的稳定性.SO2-4可抑制水煤气变换反应活性,且随着SO2-4含量的增加,抑制作用愈加明显;同时,催化剂上浸渍少量SO2-4可有效抑制CH4的生成,提高低碳烯烃的选择性.

参考文献

[1]	Bukur D B;Sivaraj C .[J].Applied Catalysis A:General,2002,231(1-2):201.
[2]	Davis B H .[J].Catalysis Today,2003,84(1-2):83.
[3]	Dry M E.[A].New York:Springer-Verlag,1981:159.
[4]	刘福霞,郝庆兰,王洪,杨勇,白亮,朱玉雷,田磊,张志新,相宏伟,李永旺.钾助剂对F-T合成铁基催化剂浆态床反应性能的影响[J].催化学报,2004(11):878-886.
[5]	Li S;Li A;Krishnamoorthy S;Iglesia E .[J].Catalysis Letters,2001,77(04):197.
[6]	Yang Y;Xiang H W;Xu Y Y;Bai L Li Y W .[J].Applied Catalysis A:General,2004,266(02):181.
[7]	Anderson R B;Karn F S;Shultz J F .[J].Journal of Catalysis,1965,4(01):56.
[8]	Stenger H G Jr;Satterfield C N .[J].Industrial & Engineering Chemistry Process Design and Development,1985,24(02):415.
[9]	Wu B S;Bai L;Xiang H W;Li Y W Zhang Zh X Zhong B .[J].Fuel,2004,83(02):205.
[10]	Wu B S;Tian L;Bai L;Zhang Zh X Xiang H W Li Y W .[J].Catalysis Communications,2004,5(05):253.
[11]	Bromfield T C;Coville N J .[J].Applied Catalysis A:General,1999,186(1-2):297.
[12]	Barrault J;Forquy C;Perrichon V .[J].Applied Catalysis,1983,5(01):119.
[13]	Kritzinger J A .[J].Catalysis Today,2002,71(3-4):307.
[14]	郝庆兰,王洪,刘福霞,白亮,张志新,相宏伟,李永旺.焙烧温度对铁基催化剂催化浆态床F-T合成反应性能的影响[J].催化学报,2005(04):340-348.
[15]	Srinivasan R;Taulbee D;Davis B H .[J].Catalysis Letters,1991,9(1-2):1.
[16]	Bukur DB.;Rosynek MP.;Li CP.;Wang DJ.;Rao KRPM.;Huffman GP.;Okabe K. .ACTIVATION STUDIES WITH A PRECIPITATED IRON CATALYST FOR FISCHER-TROPSCH SYNTHESIS .1. CHARACTERIZATION STUDIES[J].Journal of Catalysis,1995(2):353-365.
[17]	Jin Y M;Datye A K .[J].Journal of Catalysis,2000,196(01):8.
[18]	Yang J;Sun Y C;Tang Y;Liu Y Wang H L Tian L Wang H Zhang Zh X Xiang H W Li Y W .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2006,245(1-2):26.
[19]	Li S Z;Meitzner G D;Iglesia E .[J].Journal of Physical Chemistry B,2001,105(24):5743.
[20]	Mansker L D;Jin Y M;Burker D B;Datye A K .[J].Applied Catalysis A:General,1999,186(1-2):277.
[21]	Zhang C H;Yang Y;Teng B T;Li T Z Zheng H Y Xiang H W Li Y W .[J].Journal of Catalysis,2006,237(02):405.
[22]	Sudsakorn K;Goodwin J G;Adeyiga A A .[J].Journal of Catalysis,2003,213(02):204.

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