用NH3-TPD方法研究了相同硅铝比不同相组成的BEA/MOR (β沸石与丝光沸石两相共生分子筛)样品的酸性,并考察了其对甲醇脱水制二甲醚反应的催化性能. 结果表明,不同相组成的共生分子筛样品的NH3-TPD谱中均出现两个NH3脱附峰,分别对应于NH3在沸石骨架中弱酸中心和强酸中心上的脱附. BEA/MOR的高温脱附峰温与其丝光沸石含量呈火山形曲线关系,而β沸石与丝光沸石机械混合物的高温脱附峰温与丝光沸石含量呈线性关系;当丝光沸石相含量超过50%时, BEA/MOR强酸强度明显高于机械混合物,含丝光沸石65%的BEA/MOR样品的强酸强度最强,这表明共生分子筛与机械混合物间存在明显的区别. 用于催化甲醇脱水制二甲醚反应时, BEA/MOR样品上甲醇转化率与丝光沸石含量也呈火山形曲线关系,而机械混合物上甲醇的转化率与丝光沸石含量呈线性关系. 丝光沸石含量超过40%的BEA/MOR样品的催化活性都高于HM, 含丝光沸石65%的BEA/MOR样品活性最高. 硅铝比为11的HM虽然初活性高,但反应60 h后即很快失活,而硅铝比为53的HBEA/MOR初活性稍低,但其稳定性好.
参考文献
| [1] | Szostak R.Molecular Sieves:Principles of Synthesis and Identification[M].London:Blackie Academic and Professional,1998:62. |
| [2] | 王清遐;张淑蓉;蔡光宇;李峰,徐龙伢,黄祖贤,李玉英 .[P].CN 1137022,1996. |
| [3] | 祁晓岚 .[D].北京:石油化工科学研究院,2001. |
| [4] | 刘盛林,牛雄雷,谢素娟,吴治华,彭建彪,徐龙伢.MCM22/ZSM35共结晶分子筛上催化裂化汽油改质[J].石油化工,2005(04):319-323. |
| [5] | Miyamoto Y;Katada N;Niwa M .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2000,40(1-3):271. |
| [6] | 刘希尧;林炳雄;祁晓岚;陈钢 .[P].CN 1397493,2003. |
| [7] | 祁晓岚,刘希尧,林炳雄.四乙基溴化铵-氟化物复合模板剂合成β沸石Ⅰ. 合成热力学成相区[J].催化学报,2000(01):75-78. |
| [8] | 祁晓岚,李士杰,王战,刘希尧,林炳雄.氟离子对无胺法合成高硅丝光沸石的结构导向作用[J].催化学报,2003(07):535-538. |
| [9] | Jablonski G A;Sand L B .[J].Zeolites,1986,6(05):396. |
| [10] | Lonyi F.;Valyon J. .A TPD and IR study of the surface species formed from ammonia on zeolite H-ZSM-5, H-mordenite and H-beta[J].Thermochimica Acta: An International Journal Concerned with the Broader Aspects of Thermochemistry and Its Applications to Chemical Problems,2001(1):53-57. |
| [11] | Mirodatos C;Barthomeuf D.[J].Journal of the Chemical Society,Chemical Communications,1981(02):39. |
| [12] | Chumbhale V R;Chandwadkar A J;Rao B S .[J].Zeolites,1992,12(01):63. |
| [13] | Carvajal R;Chu P J;Lunsford J H .[J].Journal of Catalysis,1990,125(01):123. |
| [14] | Sawa M;Niwa M;Murakami Y .[J].Zeolites,1990,10(06):532. |
| [15] | Xu M;Lunsford J H;Goodman D W;Bhattacharyya A .[J].Applied Catalysis A:General,1997,149(02):289. |
| [16] | Campelo JM.;Herencia JF.;Luna D.;Marinas JM.;Romero AA.;Garcia A. .CONVERSION OF ALCOHOLS (ALPHA-METHYLATED SERIES) ON ALPO4 CATALYSTS[J].Journal of Catalysis,1995(2):307-314. |
| [17] | Xu M;Goodman D W;Bhattacharyya A .[J].Applied Catalysis A:General,1997,149(02):303. |
| [18] | Jun K-W;Lee H-S;Roh H-S;Park S-E .[J].Bulletin of the Korean Chemical Society,2003,24(01):106. |
| [19] | Kim J-H;Park M J;Kim S J;Joo O-S,Jung K-D .[J].Applied Catalysis A:General,2004,264(01):37. |
| [20] | Jiang Sh;Hwang J-S;Jin T;Cai T,Cho W,Baek Y S,Young S,Park S-E .[J].Bulletin of the Korean Chemical Society,2004,25(02):185. |
| [21] | Sun Y;Campbell S M;Lunsford J H;Lewis G E,Palke D,Tau L M .[J].Journal of Catalysis,1993,143(01):32. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%