氢氟酸后处理对Silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响

催化学报 , 2006, 27(3): 245-249.

氢氟酸后处理对Silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响

陶伟川 ^1, , 毛东森 ^2, , 夏建超 ^3, , 陈庆龄 ^4, , 胡英 ^5,

1.华东理工大学化学与制药学院,上海,200237;中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海,201208

2.中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海,201208

3.中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海,201208

4.华东理工大学化学与制药学院,上海,200237;中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海,201208

5.华东理工大学化学与制药学院,上海,200237

关键词： silicalite-1 分子筛 , 氢氟酸 , 环己酮肟 , 气相Beckmann重排 , 己内酰胺

Effect of Hydrofluoric Acid Post-Treatments on Catalytic Performance of Silicalite-1 for Vapor-Phase Beckmann Rearrangement of Cyclohexanone Oxime

研究了氢氟酸后处理对 silicalite-1 催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响. 结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善. 其中, silicalite-1 原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化剂催化性能最好,反应53 h后环己酮肟的转化率仍保持在96%左右,己内酰胺的选择性高达96.1%. XRD, FT-IR和 29Si MAS NMR的结果表明,较高的具有氢键相互作用的硅羟基与孤立硅羟基的比例值对环己酮肟气相Beckmann重排反应有利,同时, silicalite-1 表面硅原子的排布方式对该反应也有重要影响.

参考文献

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