通过浸渍法制备了系列Pt/Al2O3/WO3/ZrO2催化剂样品,采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和程序升温还原等方法表征了催化剂的结构、表面酸性和氧化还原性能,考察了不同反应条件下催化剂对正己烷异构化反应的催化性能. 结果表明, Pt的加入显著改变了WO3/ZrO2载体的氧化还原性,并使催化剂由单一的酸中心催化变成由酸中心与金属中心共同催化;Al2O3的加入增强了WO3与ZrO2之间的相互作用,增加了催化剂的Lewis酸位. 在n(H2)/n(n-C6H14)=1.5, WHSV=0.7 h-1, m(cat)=2.0 g, p=1.0 MPa, θ=220 ℃和t=3 h的反应条件下, Pt/Al2O3/WO3/ZrO2催化剂上正己烷的转化率和2,2-二甲基丁烷的选择性分别达到84.9%和22.9%,裂解反应产物的收率低于1.5%. 经 1?000 h的寿命试验,催化剂没有出现失活.
参考文献
[1] | Cleveland M J;Gosling C D.[A].,1999 |
[2] | Hino M;Arata K.[J].Journal of the Chemical Society,Chemical Communications,1988(18):1259. |
[3] | Hua W M;Sommer J .[J].Applied Catalysis A:General,2002,232(1-2):129. |
[4] | 孙闻东,赵振波,吴越.WO3/ZrO2固体强酸催化剂上异丁烷/丁烯的烷基化反应Ⅱ.过渡金属的助催化作用[J].催化学报,2000(03):229-233. |
[5] | Filimonova SV.;Scheithauer M.;Knozinger H.;Nosov AV. .n-Pentane isomerization over Pt/WOx/ZrO2 catalysts: A H-1 and C-13 NMR study[J].Journal of Catalysis,2001(1):89-96. |
[6] | 宋建华,王海,徐柏庆.一种制备用于正庚烷异构化的Pt-WO3/ZrO2催化剂的新方法[J].催化学报,2004(08):599-601. |
[7] | Wong S T;Li T;Cheng S F;Lee J F Mou C Y .[J].Journal of Catalysis,2003,215(01):45. |
[8] | 陈晓蓉,陈长林,徐南平,牟中原.Al2O3/WO3/ZrO2固体强酸催化剂对正丁烷异构化的催化性能[J].催化学报,2003(12):924-928. |
[9] | Chen X R;Chen Ch L;Xu N P;Han S Mou Ch Y .[J].Catalysis Letters,2003,85(3-4):177. |
[10] | Chen X R;Chen Ch L;Xu N P;Mou Ch Y .[J].Catalysis Today,2004,93-95:129. |
[11] | Logie V;Maire G;Michel D;Vignes J L .[J].Journal of Catalysis,1999,188(01):90. |
[12] | Occhiuzzi M;Cordischi D;Gazzoli D;Valigi M Heydorn P C .[J].Applied Catalysis A:General,2004,269(1-2):169. |
[13] | Kuba S.;Grasselli RK.;Gates BC.;Che M.;Knozinger H.;Heydorn PC. .Redox properties of tungstated zirconia catalysts: Relevance to the activation of n-alkanes[J].Physical chemistry chemical physics: PCCP,2001(1):146-154. |
[14] | Hollo A;Hancsok J;Kallo D .[J].Applied Catalysis A:General,2002,229(1-2):93. |
[15] | Hadjiivanov K.;Lukinskas P.;Knozinger H. .Detection of reduced Wn+ sites on WO3-ZrO2 and Pt/WO3-ZrO2 catalysts by infrared spectroscopy of adsorbed NO[J].Catalysis Letters,2002(1/2):73-77. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分:
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%