通过掺杂Al对无定形层析硅胶进行表面改性,采用固体离子交换法制备了CuCl/SiO2-Al2O3催化剂,并考察了它在甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应中的催化性能. 结果表明,掺杂Al制备的SiO2-Al2O3载体仍保持了硅胶的无定形结构,比表面积降为200 m2/g, 但表面酸性明显增强,具有B酸中心. CuCl不仅分散于SiO2-Al2O3载体表面,而且与载体表面的B酸发生离子交换作用形成了表面Cu+物种,使催化剂比表面积降为148 m2/g, 且两种Cu+物种共同构成了催化活性中心. 当CuCl/SiO2-Al2O3催化剂的Si/Al比为5, 在500 ℃焙烧时,催化剂上甲醇氧化羰基化反应的碳酸二甲酯的选择性和时空收率分别达到74%和1.27 g/(g*h).
参考文献
| [1] | 谢克昌;李忠.甲醇及其衍生物[M].北京:化学工业出版社,2002:274. |
| [2] | Mo W L;Xiong H;Li T;Guo X Ch Li G X .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2006,247(1-2):227. |
| [3] | Sato Y.;Souma Y.;Kagotani M. .A new type of support 'bipyridine containing aromatic polyamide' to CuCl2 for synthesis of dimethyl carbonate (DMC) by oxidative carbonylation of methanol[J].Journal of molecular catalysis, A. Chemical,2000(1/2):79-85. |
| [4] | Sato Y;Kagotani M;Yamamoto T;Souma Y .[J].Applied Catalysis A:General,1999,185(02):219. |
| [5] | 杨洋,刘晓勤,刘定华,姚虎卿.铜基络合催化剂液相羰基合成碳酸二甲酯[J].过程工程学报,2007(03):476-482. |
| [6] | 李亚玲,赵继全,郑严,葛凤燕.溶胶-凝胶包埋吡啶羧酸钴及其对甲醇氧化羰化反应的催化性能[J].催化学报,2002(05):395-399. |
| [7] | Chin Ch S;Shin D CH;Won G Sh;Ryu J S Kim H S Lee B G .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2000,160(02):315. |
| [8] | 李忠;周丽;杨利;阴丽华,谢克昌.[A].北京:中国石化出版社,2003:19. |
| [9] | Anderson S A;Root T W .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2004,220(02):247. |
| [10] | Sato Y;Souma Y .[J].Catalysis Surveys from Japan,2000,4(01):65. |
| [11] | 童东绅,陈彤,姚洁,王越,王公应,石大川,李正,陈志明.钒-铜复合氧化物催化碳酸二甲酯和苯酚酯交换合成碳酸二苯酯[J].催化学报,2007(03):190-192. |
| [12] | Miller JM.;Lakshmi LJ. .V2O5 catalysts supported on Al2O3-SiO2 mixed oxide: V-51, H-1 MAS solid-state NMR, DRIFTS and methanol oxidation studies[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2000(1/2):197-206. |
| [13] | Padmaja P;Warrier KGK;Padmanabhan M;Wunderlich W;Berry FJ;Mortimer M;Creamer NJ .Structural aspects and porosity features of nano-size high surface area alumina-silica mixed oxide catalyst generated through hybrid sol-gel route[J].Materials Chemistry and Physics,2006(1):56-61. |
| [14] | 吴俊升,李晓刚,杜伟,董超芳.介孔/大孔 Al2O3-SiO2复合氧化物的制备与表征[J].催化学报,2006(09):755-761. |
| [15] | Saidina Amin N A;Anggoro D D .[J].Journal of Natural Gas Chemistry,2002,11(01):79. |
| [16] | 何飞,赫晓东,李垚.SiO2-Al2O3干凝胶的制备与性能研究[J].功能材料,2007(06):938-941,944. |
| [17] | 辛勤,梁长海.固体催化剂的研究方法 第八章红外光谱法（中）[J].石油化工,2001(02):157-167. |
| [18] | 徐友明,沈本贤,何金海,罗锡辉.用PASCA及NH3-TPD法表征Al2O3载体表面酸度[J].分析测试学报,2006(01):41-44,48. |
| [19] | King ST. .REACTION MECHANISM OF OXIDATIVE CARBONYLATION OF METHANOL TO DIMETHYL CARBONATE IN CU-Y ZEOLITE[J].Journal of Catalysis,1996(2):530-538. |
| [20] | 谢有畅.一氧化碳高效吸附剂CuCl/分子筛[J].高等学校化学学报,1997(07):1159. |
| [21] | Xie Y Ch;Tang Y Q .[J].Advances in Catalysis,1990,37:1. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%