骨架富含Si(4Al)结构的SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制烯烃反应的催化性能

催化学报 , 2008, 29(8): 727-732.

骨架富含Si(4Al)结构的SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制烯烃反应的催化性能

许磊 ^1, , 杜爱萍 ^2, , 魏迎旭 ^3, , 孟霜鹤 ^4, , 何艳丽 ^5, , 王莹利 ^6, , 于政锡 ^7, , 张新志 ^8, , 刘中民 ^9,

1.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院研究生院,北京,100049

2.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

6.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院研究生院,北京,100049

7.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院研究生院,北京,100049

8.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

9.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

关键词： SAPO-34分子筛 , 氟化氢 , Si(4Al)结构 , 甲醇制烯烃反应

Synthesis of SAPO-34 with Rich Si(4Al) Coordination Environment in the Framework and Its Catalytic Performance in Methanol-to-Olefins Reaction

通过在初始凝胶中加入HF合成了骨架富含Si(4Al)配位结构的SAPO-34分子筛. 使用X射线衍射、扫描电镜、X射线荧光和核磁共振等表征手段研究了初始凝胶中HF的加入对合成SAPO-34分子筛的晶体结构、晶体形貌、元素组成以及骨架硅配位环境的影响. 结果表明,在初始凝胶中加入F离子后,合成的SAPO-34分子筛的晶体结构更加规整;随着初始凝胶中F离子含量的提高,合成的SAPO-34分子筛晶体骨架中Si(4Al)配位结构的数量增多, Si(nAl)(n=3～0)配位结构的数量减少. 将合成的SAPO-34分子筛催化剂用于甲醇制烯烃反应,结果显示, SAPO-34分子筛骨架中富含Si(4Al)配位结构可以有效提高反应产物中乙烯的选择性,同时能够延长催化剂的寿命.

参考文献

[1]	Lok B M;Messina C A;Patton R L;Gajek R T,Cannan T R,Flanigen E M .[P].US 4440871,1984.
[2]	Liang J;Li H Y;Zhao S G;Guo W G Wang R H Ying M L .[J].Applied Catalysis,1990,64:31.
[3]	Xu Y;Grey C P;Thomas J M;Cheetham A K .[J].Catalysis Letters,1990,4(03):251.
[4]	Inui T .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,1997,105:1441.
[5]	Barthomeuf D .[J].Zeolites,1994,14(06):394.
[6]	Soulard M;Bilger S;Kessler H;Guth J L .[J].Zeolites,1987,7(05):463.
[7]	Patarin J;Kessler H;Guth J L .[J].Zeolites,1990,10(07):674.
[8]	Abbad B;Attou M;Kessler H .[J].Microporous and Mesoporous Materials,1998,21(1-3):13.
[9]	祁晓岚,刘希尧,陈钢,陈学艺,李士杰,林炳雄.四乙基溴化铵-氟化物复合模板剂合成β沸石（Ⅱ）--β沸石晶化过程研究[J].高等学校化学学报,2000(08):1161-1166.
[10]	Vistad O B;Hansen E W;Akporiaye D E;Lillerud K P .[J].Journal of Physical Chemistry A,1999,103(15):2540.
[11]	Vistad O B;Akporiaye D E;Lillerud K P .[J].Journal of Physical Chemistry B,2001,105(50):12437.
[12]	Vistad OB.;Akporiaye DE.;Taulelle F.;Lillerud KP. .Morpholine, an in situ C-13 NMR pH meter for hydrothermal crystallogenesis of SAPO-34[J].Chemistry of Materials,2003(8):1650-1654.
[13]	Vistad OB.;Akporiaye DE.;Taulelle F.;Lillerud KP. .In situ NMR of SAPO-34 crystallization[J].Chemistry of Materials,2003(8):1639-1649.
[14]	Kessler H;Patarin J;Schott-Darie C .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,1994,85:75.
[15]	Sastre G;Lewis D W;Catlow C R A .[J].Journal of Physical Chemistry B,1997,101(27):5249.
[16]	Vomscheid R;Briend M;Peltre M J;Man P P Barthomeuf D .[J].Journal of Physical Chemistry,1994,98(38):9614.
[17]	Ashtekar S;Chilukuri S V V;Chakrabarty D K .[J].Journal of Physical Chemistry,1994,98(18):4878.
[18]	Chakraborty B;Pulikottil A C;Viswanathan B .[J].Applied Catalysis A:General,1998,167(02):173.
[19]	Prakash A M;Unnikrishnan S .[J].Journal of the Chemical Society,Faraday Transactions,1994,90(15):2291.
[20]	Tan J;Liu Zh M;Bao X H;Liu X Ch Han X W He Ch Q Zhai R Sh .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2002,53(1-3):97.
[21]	李宝宗,徐文国,裘式纶,庞文琴,徐如人.F-对沸石分子筛双四元环影响的量子化学计算[J].高等学校化学学报,1998(06):930-933.

上一张下一张

计量

下载量()
访问量()

作者相关

文章评分

您的评分：
1

0%
2

0%
3

0%
4

0%
5

0%

材料期刊网