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氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一，与光化学烟雾、全球气候变暖等环境问题密切相关。随着汽车产业的高速发展，柴油车排放尾气中的NOx脱除成为国内外尾气催化净化领域最突出的难点之一。其中氨气选择性催化还原技术(NH3-SCR)由于其高效率、低成本的特征已成为主要的移动源脱硝技术。目前，实际应用中最广泛的是V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂，然而一些不可避免的因素仍然存在，比如V具有较强的毒性，较高的操作温度，较窄的活性温度窗口以及易将SO2氧化为SO3导致催化剂表面会有大量的硫酸盐沉积而失活等。因此很有必要开发一种无钒SCR催化剂。
　　近年来，分子筛负载过渡金属作为催化剂引起了研究者的广泛兴趣，其中Cu-CHA分子筛催化剂因其高SCR活性，高N2选择性，较宽的温度窗口以及优异的稳定性引起研究者的广泛关注。就Cu/SAPO-34而言，传统的制备方法是利用离子交换法将Cu离子引入到SAPO-34微孔孔道中，然而由于微孔会限制Cu离子的分布，导致绝大多数Cu优先分布在分子筛外表面，从而限制了其活性发挥。 Martínez-Franco课题组利用双模板一步法成功制备了Cu-SAPO-34催化剂，提高了分子筛中活性Cu离子数目。 Peden课题组发现在NOx的NH3-SCR反应中Cu-SAPO-34催化剂存在低温动力学限制。因此开发一种具有丰富介孔的多级孔Cu-SAPO-34催化剂势在必行。
　　我们利用一步水热晶化法成功制备了一系列具有丰富介孔的Cu-SAPO-34催化剂。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、27Al核磁共振(Al-NMR)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和电子顺磁共振(EPR)等表征手段研究了Cu-SAPO-34多级孔催化剂的物理化学性质。
　　XRD 测试结果证实， H-Cu-SAPO-34催化剂具有典型的 CHA 结构。 TEM 和 N2吸附-脱附测试结果表明， H-Cu-SAPO-34催化剂具有丰富的介孔结构。 Al-NMR测试结果表明，多种配位的Al物种存在于H-Cu-SAPO-34中。 UV-Vis DRS 测试结果证实了孤立 Cu2+和高分散的 CuO 的存在，没有观察到(Cu-O-Cu)2+和 CuAl2O4物种的存在。 ICP-AES和XPS测试结果表明， H-Cu-SAPO-34催化剂具有相似的Cu含量，并且H-Cu-SAPO-34-20催化剂具有最高的Cu2+含量。 H2-TPR测试结果表明， H-Cu-SAPO-34-20催化剂具有最低的孤立Cu2+还原温度以及最高的孤立Cu2+含量。这可能有利于其NH3-SCR活性提高。同时H2-TPR还表明， H-Cu-SAPO-34催化剂中存在含量不等的孤立Cu+，并且孤立Cu2+是NH3-SCR反应的主要活性中心。 EPR测试结果进一步表明，位于SAPO-34椭球腔内(Site (I))的孤立Cu2+是该反应的主要活性位。
　　由NO的NH3-SCR反应测试结果来看，相比于普通的Cu/SAPO-34催化剂，具有丰富介孔结构的H-Cu-SAPO-34催化剂呈现出更高的低温催化活性，同时H-Cu-SAPO-34-20催化剂具有最高的低温NH3-SCR催化活性，这与其较高的活性Cu2+含量以及较低的孤立Cu2+还原温度密切相关。动力学测试结果表明，所合成的H-Cu-SAPO-34多级孔催化剂具有相似的活化能(Ea =98 kJ/mol)，并且该值远大于普通CHA基SCR催化剂，这意味着介孔的存在确实大大降低了反应物分子在H-Cu-SAPO-34孔道内的扩散阻力，提高了反应物分子与活性位的接触概率，从而提高了其低温NH3-SCR催化性能。

A series of meso‐microporous copper‐supporting chabazite molecular sieve (Cu‐SAPO‐34) catalysts with excellent performance in low‐temperature ammonia selective catalytic reduction (NH3‐SCR) have been synthesized via a one‐pot hydrothermal crystallization method. The physicochemical properties of the catalysts were characterized by scanning electron microscopy, transmission elec‐tron microscopy, N2 adsorption‐desorption measurements, X‐ray diffraction, 27Al magic angle spin‐ning nuclear magnetic resonance, diffuse reflectance ultraviolet‐visible spectroscopy, inductively coupled plasma‐atomic emission spectroscopy, X‐ray photoelectron spectroscopy, tempera‐ture‐programmed reduction measurements, and electron paramagnetic resonance analysis. The formation of micro‐mesopores in the Cu‐SAPO‐34 catalysts decreases diffusion resistance and greatly improves the accessibility of reactants to catalytic active sites. The main active sites for NH3‐SCR reaction are the isolated Cu2+ species displaced into the ellipsoidal cavity of the Cu‐SAPO‐34 catalysts.