采用预晶化液添加法,即将高温(190℃)预晶化液添加到低温(150℃)晶化母液中合成沸石分子筛,考察了高温预晶化液的Na2O∶SiO2比、预晶化时间以及低温晶化母液的Na2O∶SiO2比对ZSM-5与丝光沸石之间转晶的影响,并采用X射线衍射和扫描电子显微镜对合成的产物进行了表征.研究发现,通过调节整体合成液的Na2O∶SiO2比可有效控制ZSM-5沸石与丝光沸石之间的转晶.当整体合成液的组成为xNa2O∶100SiO2∶2.5A12O3∶12SO42-∶4000H2O时,Na2O∶SiO2=0.18是ZSM-5沸石和丝光沸石的一个分界线.通过调节母液的Na含量,使Na2O∶SiO2＞ 0.18时,高温预晶化过程中产生MFI结构的晶体在低温晶化时可向丝光沸石发生转晶；当Na2O∶SiO2≤0.18时,具有MFI和丝光沸石结构共生的晶体在低温晶化时向MFI结构的ZSM-5沸石发生转晶.ZSM-5与丝光沸石之间转晶的前提条件是高温预晶化所形成晶体的结晶度不能太高(≤30％).另外,整体合成液中Na2O含量对生成晶体的形貌也有影响.
参考文献
| [1] | Argauer R J;Landolt G R .[P].US 3 702 886,1972. |
| [2] | Uguina M A;Delucas A;Ruiz F;Serrano D P .[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,1995,34:451. |
| [3] | Kim, SD;Noh, SH;Park, JW;Kim, WJ .Organic-free synthesis of ZSM-5 with narrow crystal size distribution using two-step temperature process[J].Microporous and Mesoporous Materials,2006(1/3):181-188. |
| [4] | 王德举,李学礼,刘仲能,谢在库.晶种导向剂法制备纳米ZSM-5沸石[J].工业催化,2008(04):19-23. |
| [5] | Pan H H;Pan QX;Zhao Y S;Luo Y B Shu X T He M Y .[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,2010,49:7294. |
| [6] | Ren N;Broni(o) J;Suboti(o) B;Lv X C Yang Z J Tang Y .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2011,139:197. |
| [7] | Trianta C S;Vlessidis A G;Nalbandian L;Evmiridis N P .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2001,47:369. |
| [8] | Ali M A;Brisdon B;Thomas W J .[J].Applied Catalysis A:General,2003,252:149. |
| [9] | Tosheva, L;Valtchev, VP .Nanozeolites: Synthesis, crystallization mechanism, and applications[J].Chemistry of Materials,2005(10):2494-2513. |
| [10] | Kordatos K;Gavcla S;Ntziouni A;Pistiolas K N Kyritsi A Kasselouri-Rigopoulou V .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2008,115:189. |
| [11] | 吴健,王瑜,黄峰,杨阳,孟长功.ZSM-5晶体内SnO2团簇的热扩散法合成及表征[J].物理化学学报,2010(06):1705-1710. |
| [12] | Rownaghi A A;Hedlund J .[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,2011,50:11872. |
| [13] | 刘百军,曾贤君.ZSM-5/ZSM-57复合分子筛催化剂上混合C_4烃的催化转化反应[J].物理化学学报,2009(10):2055-2060. |
| [14] | 于素霞,杨建华,初乃波,李刚,鲁金明,王金渠.多级结构ZSM-5沸石分子筛的合成及其Mo基催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化中的应用[J].催化学报,2009(10):1035-1040. |
| [15] | 杨建华,于素霞,胡慧晔,初乃波,鲁金明,殷德宏,王金渠.无第二模板剂法合成多级结构ZSM-5分子筛微球及其在甲烷无氧芳构化反应中的应用[J].催化学报,2011(02):362-367. |
| [16] | Grose R W;Flanigen E M .[P].US 4 257 885,1981. |
| [17] | Shiralkar V P;Clearfield A .[J].Zeolites,1989,9:363. |
| [18] | Pradhan A R;Viswanadham N;Suresh S;Gupta O P Ray N Muralidhar G Shanker U Rao T S R P .[J].Catalysis Letters,1994,28:231. |
| [19] | Machado F J;Lopez C M;Centeno M A;Urbina C .[J].Applied Catalysis A:General,1999,181:29. |
| [20] | Kim S D;Noh S H;Seong K H;Kim W J .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2004,72:185. |
| [21] | Han W;Jia Y X;Xiong G X;Yang W S .[J].Science and Technology of Advanced Materials,2007,8:101. |
| [22] | Cheng Y;Liao R H;Li J S;Sun X Y Wang L J .[J].Journal of Materials Processing Technology,2008,206:445. |
| [23] | 黄先亮,王正宝.无模板剂两步法合成小颗粒ZSM-5沸石团聚体[J].催化学报,2011(11):1702-1711. |
| [24] | Rcn N;Broni(o) J;Suboti(d) B;Song Y M Lv X C Tang Y .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2012,147:229. |
| [25] | 刘百军,曾贤君,王辉,黄永,汪梅.ZSM-5、ZSM-57分子筛和丝光沸石间的转晶规律[J].物理化学学报,2007(04):503-507. |
| [26] | 彭建彪,谢素娟,王清遐,徐龙伢.几种分子筛转晶和混晶的控制及单一晶体的优化合成[J].催化学报,2002(04):363-366. |
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