常温下 MnO2/Al2O3催化剂催化臭氧氧化甲苯反应

催化学报 , 2011, 32(6): 904-916. doi: 10.1016/S1872-2067(10)60216-1

常温下 MnO2/Al2O3催化剂催化臭氧氧化甲苯反应

龙丽萍 ^1, , 赵建国 ^2, , 杨利娴 ^3, , 付名利 ^4, , 吴军良 ^5, , 黄碧纯 ^6, , 叶代启 ^7,

1.华南理工大学环境科学与工程学院,广东广州510006;华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室,广东广州510006

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基金项目: 高等学校博士学科点专项科研基金(20070561042) 国家高技术研究发展计划(863计划(2006AA06A310) 国家自然科学基金(50978103)

关键词：三氧化二铝 , 过渡金属氧化物 , 甲苯 , 臭氧 , 室温 , 原位漫反射红外光谱

Room Temperature Catalytic Ozonation of Toluene over MnO2/Al2O3

采用浸渍法制备了Al2O3负载的5种过渡金属氧化物催化剂,考察了它们在常温下催化臭氧氧化甲苯的性能,并运用程序升温还原、程序升温氧化、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,NiO/Al2O3,CoO/Al2O3和MnO2/Al2O3催化剂上活性氧中心数量较少,臭氧与甲苯转化率较高;而Fe2O3/Al2O3和CuO/Al2O3催化剂上则相反.催化降解臭氧效率较高的催化剂上甲苯转化率也较高,在本文实验条件下,CO2产率低于30%.当甲苯浓度为666 mg/m3,O3浓度从193mg/m3提高至965mg/m3时,甲苯转化率从15.2%提高至46.7%,并且使反应后催化剂表面产物和晶格氧含量增加.原位漫反射红外光谱研究发现,反应过程中生成了含COO-,C=O和C-O官能团的物质,O3浓度的提高加速了COO-向C=O与C-O的转化,前者在573KO2气氛下几乎不发生反应,而后者在373K开始分解.基于此,提出了常温下臭氧催化氧化甲苯的反应机理.

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